Создано хранилище было в 1800 году, именно тогда осуществлялся перенос столицы страны в Вашингтон, а для нужд Конгресса учреждалась библиотека.
Серьезные испытания пришлось пережить книгохранилищу в период англо-американской войны. Фонды серьезно пострадали от пожара и грабежей, но благодаря Т. Джефферсону, подарившему Конгрессу свою коллекцию книг, удалось восполнить хранилище.
Крупнейшее книгохранилище включает в себя более 130 единиц хранения, а это книги, рукописи, карты, газеты, фотографии и микрофильмы, а также звукозаписи. В коллекции библиотеки есть инкунабулы (около 5500 экземпляров), а также редкие издания различных стран.